Отец — граф Константин Петрович Толстой (1779—1870), старший брат художника Ф. П. Толстого. Мать — Анна Алексеевна Перовская, воспитанница (внебрачная дочь) графа А. К. Разумовского. Она разошлась с мужем по неизвестным причинам сразу после рождения ребёнка. Вместо отца Алексея воспитывал дядя по матери А. А. Перовский (Антон Погорельский), сочинивший для племянника сказку «Чёрная курица» о приключениях мальчика по имени Алёша.
Раннее детство Алексей провёл в Черниговской губернии, в имении дяди в селе Погорельцы Сосницкого уезда. С 10-летнего возраста мальчика возили за границу; путешествие по Италии 1831 года он описал в дневнике. Толстой принадлежал к детскому окружению наследника престола, будущего императора Александра II, вместе с которым в 1838 году ездил на озеро Комо. Впечатления этой поездки были использованы при работе над повестью «Упырь».
В 1834 году Толстого определили «студентом» в московский архив Министерства иностранных дел. С 1837 года он служил в русской миссии при германском сейме во Франкфурте-на-Майне, в 1840 году получил службу в Петербурге при царском дворе, в 1843-м — придворное звание камер-юнкера. В дальнейшем был пожалован придворными званиями «в должности церемониймейстера» (1851) и «в должности егермейстера» (1861).
В конце 1830-х — начале 1840-х годов написаны (на французском языке) два фантастических рассказа — «Семья вурдалака» и «Встреча через триста лет». В мае 1841 года Толстой впервые выступил в печати, издав отдельной книгой, под псевдонимом «Краснорогский» (от названия имения Красный Рог), фантастическую повесть «Упырь». Весьма благожелательно отозвался о повести В. Г. Белинский, увидевший в ней «все признаки ещё слишком молодого, но, тем не менее, замечательного дарования».
Зимой 1850—1851 года Толстой влюбился в жену конногвардейского полковника Софью Андреевну Миллер (урождённая Бахметева, 1827—1892) и вступил с ней во внебрачную связь. Брак их был официально оформлен только через 12 лет, в 1863 году, так как ему препятствовали, с одной стороны, муж Софьи Андреевны, не дававший ей развода, а с другой — мать Толстого, недоброжелательно относившаяся к ней.
После отставки со службы в 1861 году действительный статский советник Толстой только изредка заезжал в столицу. Жил в усадьбе «Пустынька» на берегу реки Тосны под Санкт-Петербургом (не сохранилась) или в ещё более далёком от столицы Красном Роге (Черниговской губернии, Мглинского уезда).
В 1860—1870 годах много времени проводил в Европе (Италия, Германия, Франция, Англия). Печатался в журналах «Современник», «Русский вестник», «Вестник Европы» и др. Сборник стихотворений вышел в 1867 году. За два года до смерти был избран членом-корреспондентом Петербургской академии наук.
28 сентября 1875 года, во время очередного приступа головной боли, Толстой ввёл себе слишком большую дозу морфия (который принимал по предписанию врача), что привело к смерти писателя.

Музей-усадьба Алексея Толстого расположена в Красном Роге. Здесь граф провёл детские годы, неоднократно возвращался в эти места в зрелом возрасте, здесь же и был похоронен. Детей не оставил.
Творчество
Создатель баллад, сатирических стихотворений, исторического романа «Князь Серебряный» (опубликован в 1863 году), драматической трилогии «Смерть Иоанна Грозного» (1866), «Царь Фёдор Иоаннович» (1868) и «Царь Борис» (1870). Автор проникновенной лирики, с ярко выраженным музыкальным началом, психологических новелл в стихах («Средь шумного бала, случайно...», «То было раннею весной»).
В 1898 году постановкой драмы А. К. Толстого «Царь Фёдор Иоаннович» открылся Московский Художественный театр.
Совместно с братьями Жемчужниковыми создал пародийный образ Козьмы Пруткова.Большая часть политических сатир опубликованы посмертно.
Баллады и стихотворения
- «Василий Шибанов» (1840)
- «Бунт в Ватикане» (1864)
- «Благовест» (1840)
- «Колокольчики мои…» (1854)
- «Боривой» (1870)
- «Илья Муромец» (1871)
- «Канут» (1872)
- «Край ты мой, родимый край…»
- «Князь Михайло Репнин»
- «Где гнутся над омутом лозы…»
- «Ой, стога, стога»
Поэмы
- «Грешница» (1858)
- «Иоанн Дамаскин» (1859)
- «Алхимик» (1867)
- «Сон Попова» (1873)
- «Портрет» (1874)
- «Дракон» (1875)
Драматургия

- «Фантазия» (1850; первая постановка в Александринском театре в 1851 году)
- «Дон Жуан» (1862)
- «Смерть Иоанна Грозного» (1865; первая постановка в Александринском театре в 1867 году). Трагедия экранизирована в 1991 году.
- «Царь Фёдор Иоаннович» (1868; первая постановка в 1898 году в театре Литературно-художественного общества)
- «Царь Борис» (1870; первая постановка в 1881 году в Московском театре Бренко)
- «Посадник» (1871; первая постановка в 1877 году в Александринском театре)
Проза
- «Упырь» (1841), повесть неоднократно экранизировалась
- «Волчий приёмыш» (1843)
- «Амена» (1846)
- «Князь Серебряный» (1862), роман дважды экранизирован
На французском языке
- «Семья вурдалака» (La famille du vourdalak, 1839), экранизирована Марио Бава («Три лика страха», в главной роли Борис Карлофф) и И. Шавлаком («Семья вурдалаков»)
- «Встреча через триста лет» (Le rendez-vous dans trois cent ans, 1839)
- «Благовест»
Публицистика
- «Проект постановки на сцену трагедии „Смерть Иоанна Грозного“» (1866)
- «Проект постановки на сцену трагедии „Царь Фёдор Иоаннович“» (1868)
«История государства Российского от Гостомысла до Тимашева»
В стихотворении 83 строфы; в такой короткий объём А. К. Толстой ухитряется вместить пародийный рассказ обо всех основных символических событиях российской истории: от призвания варягов (860 год) и крещения Руси — до 1868 года. Написанная в 1868 году, «История…» впервые увидела свет лишь 15 лет спустя, уже после смерти А. К. Толстого, в 1883 году в «Русской старине» (отдельным изданием напечатана на русском языке в Берлине: B. Behr’s Verlag (E. Bock), 1884).
Это стихотворение впоследствии вдохновило ряд авторов на своеобразные продолжения «Истории государства Российского». Поэт-сатирик В. В. Адикаевский издал собственное стилизованное продолжение «Истории…» до событий 1905 года («От мрака к свету», Санкт-Петербург, 1906).
